至此，江南太平軍余部的斗爭已經(jīng)失敗。不久，分散逃出的太平軍將士或被招降，或被迫殺。左宗棠完成了參與鎮(zhèn)壓太平天國的使命，挽救了清王朝垂危的統(tǒng)治，并且表現(xiàn)了高度的自覺和盡瘁精神。自統(tǒng)兵入浙以后，他身為一個主帥，每遇大戰(zhàn)，“與僚佐皆帕首靴刀，分路殺賊”，白天指揮作戰(zhàn)，夜晚處理公牘文書，都要“一手經(jīng)理”。身為閩浙總督，三年內(nèi)只有十二天入住總督衙署，其余時間均在軍帳中度過，生活儉樸，“非宴客不用海菜”、“冀與士卒同此苦趣”。

咸豐十一年夏（1861年），太平軍攻占建德，繞攻景德鎮(zhèn)，曾國藩呼令還救。左宗棠自興安“冒雨馳奔七日，甫抵樂平”，即發(fā)隊作戰(zhàn)。后來他與捻軍作戰(zhàn)時，為了督軍追擊，他親履行間，一連十天“晝夜馳驅(qū)，騎馬奔走”。當時的清朝諸將帥中，像左宗棠這樣“剛明耐苦”者確實少見。但是，另一方面，他對太平天國和其他一切反對清王朝及沖擊封建秩序的“匪類”，是極其仇視的，可謂心狠手辣。同治三年（1864年），左部湘軍會同李鴻章部淮軍攻陷湖州。左宗棠“不居復(fù)城之功，而以追擊為事”。在寧國、威坪、蜀口等地，太平軍“大小頭目被擒斬者以千計”。他對起義軍強調(diào)不能輕易言“撫”，而必須重“剿”，而且還要殺到“稗無遺種”。在處理俘虜時，手段極其殘忍。咸豐十一年三月（1861年4月），太平軍與左宗棠部湘軍大戰(zhàn)于姑魚山、金魚橋、范家村等地，左宗棠說：“上饒范家村之戰(zhàn)，斃賊三千有余，陣斬賊目多名，極為痛快。”凡遇太平軍將領(lǐng)被俘，審訊后他即處以磔刑，并株連家屬。

同治二年二月（1863年3月），左部湘軍攻陷龍游，太平軍將領(lǐng)陳廷香戰(zhàn)死湯溪白龍橋。左宗棠得知陳廷香是湖南湘陰豬婆潭人（距左宗棠老家柳莊不過數(shù)里），即札飭湘陰知縣，“拿其家屬”。湘軍攻陷湯溪，太平軍守將李尚揚因叛徒出賣被俘，左宗棠親加審訊，處以磔刑，并札飭湖南安仁知縣查拿李尚揚家屬。同治五年，太平軍全軍覆沒，左宗棠在戰(zhàn)事已結(jié)束的情況下，處理太平軍大量被俘士卒時，命將“面貌猙獰者”亦從嚴懲辦。他還督令各部“分途捕治潮、嘉、漳、泉、興、化、永春各鄰縣莠民，誅斬數(shù)千”，這更超出了鎮(zhèn)壓農(nóng)民起義的范圍。為了維護封建統(tǒng)治，左宗棠奉命出師，鎮(zhèn)壓太平軍，固然出于效忠清朝皇帝的需要，但其殘酷屠殺無辜良民卻是天理難容的。

同治五年二月十八日（1866年4月3日），左宗棠從廣東回到福建的閩浙總督衙署。他從同治元年入浙，先后巡撫浙江和總督閩浙，鎮(zhèn)壓太平軍是其主要功績，而作為一個封疆大吏，他注重恢復(fù)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，進行鹽務(wù)和茶務(wù)改革，整飭吏治，講求“劾貪獎廉”與“修明政事”。對于這些舉措，就連一向同左宗棠交惡的趙烈文也不得不認為，“在浙江，紹興居民皆已復(fù)業(yè)，蕭山諸境，民船夜行，櫓聲相應(yīng)也，杭城百廢俱起，復(fù)城未兩月，已議及海塘。各郡之漕皆減定，頌聲大作。以此觀之，左之吏治實勝李（指李鴻章）十倍。”特別是左宗棠在參與鎮(zhèn)壓了農(nóng)民起義后，把自造輪船以抵御外來侵略提上議事日程，創(chuàng)辦了福州船政局，進而成為中國近代化的倡導(dǎo)者和近代企業(yè)的開拓者更值得稱贊。