除政府明令撥發(fā)的南遷文物，中博籌備處自成立之始，就有建成一個名至實歸的國家乃至世界級博物院的構想，于是開始從私人收藏家手里征集文物。 1933年10月 ，在蔡元培、葉恭綽、李濟等人的共同努力下，以3.4萬元的價格，購進了閩侯何敘甫繪園古物2000余件。再后來，隨著不斷收購、撥交和派員主動到田野進行考古發(fā)掘，中央博物院籌備處很快集中起全國第一流珍品約三十萬件，其中包括繪畫中的《歷代帝后像》、《唐明皇幸蜀圖》；銅器中聞名中外的《毛公鼎》等稀世珍寶。1934年7月，中博籌備處主任傅斯年因兼職過多，決定辭職，由李濟繼任，原安陽考古發(fā)掘隊隊員郭寶鈞任總干事，工作人員有王振鐸（天木）、趙青芳等。

也就在這一年，開始成立中央博物院建筑委員會，特聘中國營造學社梁思成為專門委員，進行初期籌備建設規(guī)劃，并向全國建筑界人士征集建筑方案。建筑委員會成立以及梁思成的介入，是李濟繼與梁啟超、梁思永共事之后，又一次與梁氏家族成員密切合作。1935年，著名建筑師徐敬直設計的方案當選，后徐氏會同梁思成將方案稍加修改，建筑外部仿遼代宮殿式，內部結構則中西合璧，使整個建筑群具有獨特風格和磅礴的氣勢。按照國民政府“把中博建成亞洲乃至世界一流博物館”的規(guī)劃和設計方案，1936年第一期工程開工，以中博籌備處為代表的業(yè)主與德國著名的西門子公司簽定合同，由對方提供建筑材料，并負責安裝電梯、電話及排氣扇等通信、通風等當時世界博物館中尚屬珍稀的一流高科技設備。意想不到的是，1937年7月，由于盧溝橋事變爆發(fā)及日寇大舉入侵上海，南京告急，第一期工程剛剛完成四分之三（人文館）即被迫停工，所有人員連同收藏的稀世珍寶，開始了又一次歷史上最為悲壯的大遷徙。

盧溝橋事變爆發(fā)當天，中央博物院籌備處人員在李濟領導下，把一部分書畫等珍品密存于上海的興業(yè)銀行。上海戰(zhàn)事興起后，李濟負責押運史語所六十余箱中西文雜志及善本書安全運往南昌農學院，迅速返回南京，同故宮博物院院長馬衡等人一起，商討由北平遷來南京大批文物的轉移辦法。協商的結果是，文物分三批運往川、陜、甘等地。根據各自的分工，這年10月中旬，李濟奉命押運中央博物院籌備處保存的一百余箱國寶級文物，乘船沿長江赴重慶密藏。工作人員隨船撤離南京遷往重慶沙坪壩暫住。當一切安排妥當后，李濟又急如星火地趕往長沙與史語所同仁會合。此時已是11月下旬，中央研究院遷來的史語所、社會學所等幾個所基本已安頓下來。當得知梁思成一家從北平遷往長沙后，李濟決定登門拜訪，在梁思永帶領下，二人來到了梁思成一家的臨時住處，自此便有了離別后再度相會的機緣。

此時，主客雙方都沒有意識到，隨著這個機緣的重新聚合，梁思成一家與李濟一家及其所在機關，一起度過了漫長的九年流亡生活。