周恩來(lái)得知這一情況后，曾找章伯鈞談話，說(shuō)他沒(méi)有被開(kāi)除黨籍，只是受了警告處分，希望他繼續(xù)留在黨內(nèi)，并表示可以送他先去蘇聯(lián)學(xué)習(xí)。但章伯鈞沒(méi)有接受，從此脫離了中國(guó)共產(chǎn)黨。

1928年初，章伯鈞全力協(xié)助譚平山創(chuàng)建了中華革命黨，并分管組織等方面的工作。1930年，鄧演達(dá)應(yīng)章伯鈞等人的邀請(qǐng)，回國(guó)后對(duì)中華革命黨進(jìn)行了改組，成立了中國(guó)國(guó)民黨臨時(shí)行動(dòng)委員會(huì)（亦稱(chēng)“第三黨”），章伯鈞當(dāng)選為中央干部會(huì)干事，并任中央宣傳委員會(huì)主任。1931年11月底，鄧演達(dá)遇害后，章伯鈞和黃琪翔等人決心繼承鄧演達(dá)的遺志，繼續(xù)進(jìn)行反蔣斗爭(zhēng)。

1933年11月，李濟(jì)深、陳銘樞、蔡廷鍇、蔣光鼐等人為了抗日反蔣，發(fā)動(dòng)了“福建事變”，成立了“中華共和國(guó)人民革命政府”。章伯鈞積極參與其中，并擔(dān)任了土地委員會(huì)主任。不久，“福建事變”因遭到蔣介石的殘酷鎮(zhèn)壓而失敗，章伯鈞等人被迫再次流亡香港。1935年11月，為了推動(dòng)抗日救亡運(yùn)動(dòng)的發(fā)展，章伯鈞、彭澤民等人在香港召開(kāi)會(huì)議，決定將中國(guó)國(guó)民黨臨時(shí)行動(dòng)委員會(huì)改名為“中華民族解放行動(dòng)委員會(huì)”，并由章伯鈞負(fù)責(zé)主持中央的日常工作。此后，中華民族解放行動(dòng)委員會(huì)一方面緊張地投入到抗日救亡運(yùn)動(dòng)之中，另一方面積極響應(yīng)中國(guó)共產(chǎn)黨的號(hào)召，為推動(dòng)抗日民族統(tǒng)一戰(zhàn)線的建立做出了重要貢獻(xiàn)。

全面抗戰(zhàn)爆發(fā)后，章伯鈞等人陸續(xù)由香港回到南京，全力投入抗日斗爭(zhēng)。南京淪陷后，章伯鈞在武漢找到周恩來(lái)，希望加強(qiáng)中華民族解放行動(dòng)委員會(huì)與中共的合作，得到周恩來(lái)的贊賞和肯定。武漢失守后，章伯鈞和周恩來(lái)都到了重慶，兩人經(jīng)常就國(guó)內(nèi)外形勢(shì)、抗戰(zhàn)政策、國(guó)共關(guān)系等重大問(wèn)題交換意見(jiàn)，溝通信息，商量對(duì)策，關(guān)系日益密切。

1938年，國(guó)民黨政府設(shè)立國(guó)民參政會(huì)后，章伯鈞被聘任為第一屆國(guó)民參政員。他對(duì)參政會(huì)的活動(dòng)非常重視，每次都利用參政會(huì)開(kāi)會(huì)的機(jī)會(huì)積極活動(dòng)，支持各黨派和愛(ài)國(guó)民主人士提出的各種有利于抗日民主事業(yè)的提案，扮演了反對(duì)國(guó)民黨蔣介石專(zhuān)制獨(dú)裁統(tǒng)治的重要角色，結(jié)果使其失去了第二、三屆國(guó)民參政員的資格，直到1945年在各黨派人士的強(qiáng)烈要求下，國(guó)民黨政府才不得不又聘任其為第四屆國(guó)民參政員。