陳獨秀本來被免職后心情失落，又面對高君曼的冷臉，情緒更加沮喪。他一頭扎進書房，將一腔怒火全部付諸筆端，不分晝夜地撰寫火藥味十足的文章，以致每期《每周評論》上都有他的十幾篇文章。4月20日，陳獨秀更是公開點名張宗祥、曹汝霖、江庸、陸宗輿為親日派“四大金剛”，為各地激進社團報刊大量轉(zhuǎn)載。

“五四運動”爆發(fā)后，陳獨秀利用《每周評論》，以極大的熱情報道運動的發(fā)展，揭露北洋政府鎮(zhèn)壓學生運動的罪行，并開設山東問題專號、專版，詳細報道山東問題的歷史淵源與巴黎和會上失敗的過程與原因，稱山東問題乃“我們國民全體存亡的問題”，倡議人民“發(fā)揮民族自己的精神”，“反對日本和親日派”。同時關注運動的新動向，及時總結運動中出現(xiàn)的問題，指導運動深入發(fā)展。

6月上旬，隨著運動的發(fā)展，被捕學生已被陸續(xù)放出，陳獨秀與李大釗商量，決定趁熱打鐵，把運動引向深入。陳獨秀親自擬就《北京市民宣言》，印刷后到中央公園散發(fā)。而此時，北京警方奉北洋政府之命已將陳獨秀、李大釗等人列入嚴密監(jiān)視對象，并予以抓捕。朋友們紛紛勸說陳獨秀離京躲避，陳獨秀不為所動。

6月11日，陳獨秀身穿白色西裝，頭戴禮帽，與鄧初、高一涵前往新世界游藝場散發(fā)《北京市民宣言》傳單。他們來到新世界的屋頂花園，見下面露臺上正在放映電影，觀眾黑壓壓一大片，于是將傳單朝著下面觀眾撒下。就在這時，不知從什么地方走過一個人來，對陳獨秀說：“也給我一份看看?！标惇毿銢]有多想，伸手遞出一份傳單，來人看了一眼傳單內(nèi)容，一招手，四周立刻圍上幾個人，將陳獨秀逮捕。

陳獨秀沒想到來人是軍警，后悔不迭，被軍警帶下樓的時候，遠遠看到鄧初、高一涵，立刻大叫：“暗天無日，竟敢無故捕人"以此提示鄧初、高一涵他已被捕，讓他們逃跑。

陳獨秀被押到警察廳外右五區(qū)警察署解憲廳，當夜12時，軍警又闖入北池子箭桿胡同9號陳宅，高君曼從夢中驚醒，得知陳獨秀出了大事，頓時嚇得目瞪口呆。軍警翻箱倒柜，搜走信札多件。