1906至1907年，章太炎被推為《民報(bào)》主編后，與梁啟超所在的《新民叢報(bào)》大打筆仗，使《民報(bào)》名氣陡增，孫中山提出的“三民主義”思想也遠(yuǎn)播海內(nèi)外。比及《時(shí)務(wù)報(bào)》，這一時(shí)期章太炎的政論文更加老辣穩(wěn)重，他條分縷析，筆鋒橫掃一切，所向披靡，“令人神旺”。

1913年，在讀到康有為等倡導(dǎo)定孔教為國教的言論時(shí)，章太炎撰寫了《駁建立孔教議》。其后，康有為、張勛兩位文、武圣人共同導(dǎo)演的一出復(fù)辟鬧劇為孔教畫上了終止符號(hào)，也為章、康二人的論爭畫上了句號(hào)。

在民國政壇上，與章太炎理想最為接近的當(dāng)數(shù)孫中山、黃興等革命黨人。

章太炎與孫中山相識(shí)是在1899年第一次流亡日本期間。那次見面，章太炎被孫中山“當(dāng)今中國不流血就不能推翻滿清王朝”的議論深深打動(dòng)，連連叫好，稱其“卓識(shí)”。

1901年，章太炎割辮明志后，隨即著文《剪辮發(fā)說》，并將其寄給孫中山。文章很快就發(fā)表在了《中國旬報(bào)》上，這是孫中山對(duì)章太炎行為的無聲肯定。

1902年，章太炎第二次東渡日本，再次見到了孫中山。此時(shí)孫中山領(lǐng)導(dǎo)的革命黨已成氣候，日本的大部分留學(xué)生開始投入革命黨的懷抱。孫中山利用會(huì)黨內(nèi)部的結(jié)盟儀式，邀請(qǐng)興中會(huì)同志一百多人，舉行盛大的歡迎宴會(huì)，與章太炎正式定交。這一天，章太炎連喝了七十多杯，竟然沒有醉態(tài)。居日期間，兩人經(jīng)常接觸與交流，在討論中，章太炎接受了孫中山“平均地權(quán)”、“耕者有其田”的革命主張。

三個(gè)月后，章太炎回到了國內(nèi)，先是對(duì)自己的理論和思想進(jìn)行了一番清理，修訂了《訄書》，緊接著接受了蔡元培的邀請(qǐng)，參加中國教育會(huì)，與其共同創(chuàng)建愛國學(xué)社。教學(xué)之余，兩人經(jīng)常帶領(lǐng)學(xué)生到張園演說，公開宣傳革命；還一同在《蘇報(bào)》上撰文，鼓吹排滿?！恶g康有為論革命論》、《〈革命軍〉序》就是在這個(gè)時(shí)候?qū)懙?。在這里他還和鄒容、章士釗結(jié)為了異姓兄弟。正當(dāng)章太炎在革命浪潮中充分施展其才學(xué)的時(shí)候，震驚中外的“《蘇報(bào)》案”發(fā)生了，這是清朝末年最大的一起文字獄案。1903年6月30日，章太炎被捕，從此開始了三年的牢獄生涯，曾靜、戴震等人的故事在他身上重演。

“《蘇報(bào)》案”發(fā)前，蔡元培、章士釗、吳稚暉等人聞聽風(fēng)聲，相繼逃往外地。但章太炎照常去報(bào)社上班，鄒容勸他暫時(shí)躲避風(fēng)頭，他只是笑笑，說：“小事擾擾?！碑?dāng)友人氣喘吁吁跑來告訴他，巡捕馬上要來了，請(qǐng)趕緊離開，章太炎還一邊搖頭一邊說：“革命必流血，吾之被清政府查拿，今為第七次矣?！鼻≡诖藭r(shí)，幾個(gè)兇狠的巡捕叫囂著沖了進(jìn)來，一個(gè)小頭領(lǐng)從口袋里掏出一張拘票，高聲念著章太炎、蔡元培、吳稚暉等人的名字。不等小頭領(lǐng)念完，章太炎忽地起身，向前逼近一步，指著自己的鼻子，高聲說：“其他人都不在，要拿章太炎，就是我！”其風(fēng)范直追“戊戌六君子”之一的譚嗣同。