1941年3月，統(tǒng)一建國同志會改組成為“中國民主政團同盟”，章伯鈞當選為中央常務(wù)委員兼組織部長。此后，第三黨黨員很快加入了政團同盟，以盟員的身份積極進行活動。1944年9月，在章伯鈞等人的推動下，中國民主政團同盟又改組為“中國民主同盟”，成為廣大民主分子個人的聯(lián)合體，從而大大促進了民盟組織的發(fā)展。章伯鈞因其高超的組織才能而被人們稱為民盟的“杰出組織家”。

民盟改組完成后，章伯鈞作為民盟領(lǐng)導(dǎo)人之一，又竭力推動民盟向中共靠攏，加強民盟與中共的合作關(guān)系。1945年7月，章伯鈞與黃炎培等六位參政員訪問延安，并受到毛澤東的單獨接見。毛澤東希望進一步加強中共與民盟和第三黨的合作，章伯鈞更是明確表示：“我沒有忘記同黨的關(guān)系，我要為黨盡力的心愿從未改變?？箲?zhàn)開始，我就向周恩來先生正式表示，如果貴黨對國事有何主張，需要各黨各派表態(tài)支持，則不必事先征求我的意見，盡管將我的名字簽上。”

抗戰(zhàn)勝利后，毛澤東到重慶與蔣介石進行談判。章伯鈞為支持和配合中共的談判斗爭，特以民盟中央常委和第三黨領(lǐng)導(dǎo)人的身份，對《新華日報》記者發(fā)表談話，提出應(yīng)該合理妥善地解決解放區(qū)軍隊和政權(quán)問題，“因為此等軍隊與政權(quán)，系由當?shù)厝嗣袢∽詳橙?，不能視為化外，予以敵視的態(tài)度”。在隨后召開的1946年政治協(xié)商會議上，章伯鈞更是與中共代表密切合作，為反對獨裁和內(nèi)戰(zhàn)、爭取民主與和平，同國民黨進行了堅決的斗爭。

章伯鈞在戰(zhàn)后致力于民盟工作的同時，也為第三黨的獨立發(fā)展付出了大量的心血。1947年2月，中華民族解放行動委員會在上海召開會議，決定將黨的名稱改為“中國農(nóng)工民主黨”，規(guī)定：“本黨任務(wù)，為徹底完成民族解放，實現(xiàn)民主政治，達成社會主義?！闭虏x在會上當選為農(nóng)工黨中央主席。此后，農(nóng)工黨積極投入到了反蔣民主斗爭之中。

1947年11月，民盟在國民黨當局的強大壓力下被迫宣布解散，農(nóng)工黨也隨即被迫轉(zhuǎn)入地下。但章伯鈞并沒有因此而屈服，隨后秘密離開上海前往香港，農(nóng)工黨中央機關(guān)也隨之轉(zhuǎn)移香港。章伯鈞到達香港后，與沈鈞儒、周新民等人密切合作，隨即于1948年1月在香港召開了民盟一屆三中全會，宣布重建民盟總部，恢復(fù)民盟組織活動，并與中共攜手合作，走上了新民主主義革命道路。

1948年4月30日，中共“五一口號”發(fā)布后，章伯鈞在香港立即起來積極響應(yīng)，并在民盟中央機關(guān)報《光明報》上發(fā)表《我們贊同迅速召開新政協(xié)》一文，積極推動新政協(xié)運動的開展。隨后，章伯鈞應(yīng)中共之邀，首批踏上了北上解放區(qū)的旅途。