噶爾丹的戰(zhàn)略步驟取得節(jié)節(jié)勝利的同時，還展開了積極的對俄外交活動。在噶爾丹看來，“和俄國結(jié)盟才有可能征服蒙古”，因而采取了“北通好于俄羅斯”的方針，力求結(jié)成軍事同盟。沙俄想利用噶爾丹實現(xiàn)其侵略我國西北地區(qū)的野心，而噶爾丹則想利用沙俄力量來牽制清政府，實現(xiàn)其一統(tǒng)蒙古的政治圖謀，這就是雙方互相接近、進而勾結(jié)的共同政治基礎(chǔ)。

康熙十七年（1678）三月，噶爾丹為實施其“東進政策”，即準備進軍青海，理由是和碩特是衛(wèi)拉特蒙古一部，理應(yīng)歸他統(tǒng)轄。清廷得知消息后，即命甘肅提督張勇等整飭軍隊嚴加防范，同時敕諭噶爾丹，要他“堅立信誓，不許騷擾人民”。噶爾丹羽毛未豐，未敢與清政府為敵，撤兵而歸。

噶爾丹“東進”受挫，心有不甘，便到沙俄尋求支持，找借口打擊與清政府保持臣附與友好關(guān)系的喀爾喀蒙古土謝圖汗。土謝圖汗倉促迎戰(zhàn)，初戰(zhàn)即失利，噶爾丹的騎兵乘勢擊潰車臣汗和扎薩克圖汗兩部，大肆掠奪土謝圖汗和哲布尊丹巴·呼圖克圖的牧地，致使喀爾喀蒙古諸部蒙受空前浩劫，舉部內(nèi)遷，“潰卒布滿山谷，行五晝夜不絕”。

噶爾丹是從背后向正在抗擊俄國侵略的蒙古人民猛砍一刀，使他們陷入腹背受敵、兩線作戰(zhàn)的不利地位。噶爾丹占領(lǐng)漠北后，參加尼布楚談判的清朝使團不得不中途撤回，影響了清政府在談判中的實力地位，迫使清廷在談判中對俄國做出重大讓步。

清廷很生氣，后果很嚴重。噶爾丹與清廷決裂，陷入以戰(zhàn)為主的泥潭。

噶爾丹東進初戰(zhàn)告捷，聲勢大振，沒想到這時準噶爾內(nèi)部發(fā)生內(nèi)訌，嚴重分裂。僧格之子策妄阿拉布坦和兩個兄弟長大成人，噶爾丹視他們?yōu)闇矢翣柡刮坏臐撛跔帄Z者，便設(shè)計暗中加害。策妄阿拉布坦英武非凡、為人機警，率部眾5000人出逃到額琳哈畢爾噶（今新疆沙灣縣境），接著奪取了噶爾丹的冬營地——博爾塔拉，并全殲了噶爾丹率領(lǐng)的追兵。

噶爾丹的死敵楚琥爾烏巴什之子額琳臣率眾投靠清廷。這兩件事打擊了噶爾丹的士氣，他不僅失去了根據(jù)地，而且兵員銳減，只有冒險進入漠南蒙古，劫掠駝馬牛羊，以圖發(fā)展。

清廷經(jīng)過一系列的精心備戰(zhàn)，康熙二十九年（1690）八月，康熙皇帝決定親征。噶爾丹被沙俄全權(quán)大使戈洛文欺騙和忽悠，親率準噶爾鐵騎在烏蘭布通與清軍決戰(zhàn)。據(jù)傳教士張誠（法國人讓·弗朗索瓦·熱比隆）的記載，雙方當日以大炮火槍互轟開始，激戰(zhàn)竟日，以雙方士卒肉搏為止?？梢姶藨?zhàn)之激烈。最終以準噶爾軍的潰敗、噶爾丹逃竄而告終。

噶爾丹在烏蘭布通戰(zhàn)敗后，雖曾向清廷認罪立誓，但反叛之心猶存。他悄悄在科布多（今蒙古國西部）集合舊部，并向沙俄乞援，企圖重整旗鼓，東山再起。

康熙三十四年（1695）九月，噶爾丹率騎兵3萬，攻入喀爾喀蒙古車臣汗部，隨后沿克魯倫河?xùn)|下，進抵巴顏烏蘭。揚言過冬后，將借俄羅斯鳥槍兵6萬，大舉內(nèi)犯。

形勢嚴峻，康熙三十五年（1696）二月，清廷發(fā)兵10萬，康熙再次親征噶爾丹。兩軍在昭莫多對壘，清軍幾路夾攻，噶爾丹慘敗。烏蘭布通之戰(zhàn)使噶爾丹喪失了進攻的銳氣，而昭莫多之戰(zhàn)使噶爾丹喪失了有生力量，戰(zhàn)后噶爾丹率殘部流竄于塔米爾河流域一帶。史料記載，噶爾丹“困窮已極”，“糗糧廬帳皆無，四向已無去路，狼狽不堪，目下掘草根為食”。

噶爾丹因連年征戰(zhàn)，四處樹敵，處境十分困難。老根據(jù)地伊犁河流域，早已為自己的宿敵策妄阿拉布坦所控制，西歸之路斷絕；想北投奔沙俄，他們視噶爾丹為政治包袱；長期支持噶爾丹的西藏僧俗上層威懾于清廷的重壓，不敢接納噶爾丹。

噶爾丹在政治上、軍事上山窮水盡，眾叛親離。他“怨恨數(shù)日，飲食俱廢，于十二日頭痛，召丹濟拉前去，十三日午前身死”，隨從當即“夜焚其尸”。

一代梟雄噶爾丹的生命悲劇就此結(jié)束。